寬帶光源和短波光源在物理、化學(xué)、材料科學(xué)、信息通信和處理等方面有著廣泛的應(yīng)用需求，二次諧波和三次諧波產(chǎn)生等非線性光學(xué)過(guò)程是擴(kuò)展激光頻譜范圍的有效方法。準(zhǔn)相位匹配技術(shù)(quasi-phase matching， QPM)可以有效地補(bǔ)償非線性轉(zhuǎn)換過(guò)程中的相位失配，實(shí)現(xiàn)高效率的非線性轉(zhuǎn)換。

　　近日，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李志遠(yuǎn)研究員研究組在博士生陳寶琴、任明亮、張超，以及青年職工劉榮鵑等的共同努力下，在啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體中，基于多階準(zhǔn)相位匹配過(guò)程和能帶設(shè)計(jì)方法，實(shí)現(xiàn)了寬帶二次諧波和三次諧波的同時(shí)產(chǎn)生。

　　鈮酸鋰作為一種鐵電晶體，廣泛地應(yīng)用于非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換。通過(guò)外加高壓電脈沖的方法，能使晶體內(nèi)的電偶極矩發(fā)生反轉(zhuǎn)，進(jìn)而使晶體的二階非線性系數(shù)發(fā)生符號(hào)的改變。輔助以各種圖案的電極，可制備出周期、準(zhǔn)周期、非周期等非線性超晶格結(jié)構(gòu)材料。該研究組沿光傳播的方向，將負(fù)疇的寬度選為固定值，通過(guò)改變正疇的寬度來(lái)改變極化的周期，實(shí)現(xiàn)了啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1a）。

圖1  啁啾結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰非線性超晶格產(chǎn)生二次諧波和三次諧波的原理

　　理論分析表明，對(duì)于某個(gè)特定波長(zhǎng)的基頻泵浦光，該啁啾結(jié)構(gòu)總存在一段區(qū)域使得基頻波和倍頻波滿(mǎn)足準(zhǔn)相位匹配，而且不同的波長(zhǎng)對(duì)應(yīng)于不同的區(qū)域，因此該結(jié)構(gòu)能夠滿(mǎn)足寬帶的準(zhǔn)相位匹配條件。研究組在室溫下用外加脈沖強(qiáng)電場(chǎng)極化的方法制備了啁啾結(jié)構(gòu)周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1b），通過(guò)對(duì)疇結(jié)構(gòu)進(jìn)行傅里葉變換，得到了樣品的倒格矢分布，聯(lián)合倍頻過(guò)程及和頻過(guò)程的色散曲線進(jìn)行分析（如圖1c），結(jié)果表明該啁啾結(jié)構(gòu)具有四個(gè)有效非線性系數(shù)較大、具有一定寬度的倒格矢帶，分別對(duì)應(yīng)于中心波長(zhǎng)的一階、二階、三階和四階準(zhǔn)相位匹配過(guò)程。更為重要的是，該啁啾結(jié)構(gòu)不僅能提供二次諧波準(zhǔn)相位匹配過(guò)程所需的倒格矢，也能對(duì)和頻過(guò)程的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償。利用一階準(zhǔn)相位匹配的倍頻過(guò)程以及三階準(zhǔn)相位匹配的和頻過(guò)程，在同一非線性超晶格結(jié)構(gòu)中可同時(shí)實(shí)現(xiàn)寬帶的二次諧波和三次諧波產(chǎn)生。

圖2  二次諧波的光斑

　　該研究組用光學(xué)參量振蕩器產(chǎn)生的納秒激光進(jìn)行倍頻實(shí)驗(yàn)（如圖2-3），實(shí)現(xiàn)了高轉(zhuǎn)換效率的寬帶二次諧波（帶寬100nm，轉(zhuǎn)換效率>30％）和三次諧波（帶寬75nm，轉(zhuǎn)換效率>2％）的同時(shí)輸出。由于在一塊非線性晶體中可實(shí)現(xiàn)三基色——紅、綠、藍(lán)的產(chǎn)生，該啁啾結(jié)構(gòu)非線性超晶格材料展現(xiàn)了在大屏幕激光顯示方面的巨大潛力。

圖3  三次諧波的光斑